清华大学电子系宁存政、甘霖领导团队首次精确测定二维材料气泡的激子发光特性

来源：

2020-06-17 10:29:00

　　导读

　　近日清华大学宁存政、甘霖领导的研究团队克服衍射极限，对亚衍射极限尺寸的二维材料气泡进行精确测量，发展了一套基于理论模型，原子力显微镜、以及微纳光谱测量相结合的方法，首次成功重构出单层WS2气泡的激子发光波长沿气泡变化的精确行为，并成功将应力和介电环境对气泡发光的影响解耦，为研究纳米尺度上激子发光物理以及纳米气泡在量子光源和其它光电器件中的应用奠定重要基础，相关结果在ACS Nano杂志网上以“亚衍射极限下WS2气泡上激子发光波长分布的重构”（“Reconstructing Local Profile of Exciton-Emission Wavelengths across a WS2 Bubble beyond Diffraction Limit”）为题发表。

　　原文链接：

　　https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c01337

　　研究背景

　　近年来，以WS2， MoS2和WSe2为代表过渡金属硫族化合物（TMDs）由于其独特的光电子性能，已经成为世界范围内的研究热点。单层TMDs中显著减弱的介电屏蔽效应，使得TMDs中的电子与空穴在强库仑相互作用下形成比较稳定的激子态，而激子的发光对材料所受应力和介电环境十分敏感，从而为调控激子特性提供了性的可能，因而对研究激子物理及激子在光电器件中的应用具有十分重要的意义。另外，二维材料层间气泡的形成，通常情况下既不可避免，也同时为借此调控激子特性提供了新的机制。与传统材料相比，单层二维材料能够承受更大的机械应变，研究表明，单层二维材料气泡内的压强可以达到GPa量级，从而可以利用气泡来大范围调节材料的光电性质。同时，由于气泡会使上层材料逐渐抬离衬底，所以上层材料所处的介电环境会逐渐发生变化，从而也会使得材料的光电性质发生改变。正是由于具有这两个特点，纳米尺寸的气泡结构可以在量子光源和纳米激光器等方面具有潜在的应用前景。

　　然而，这种气泡的尺寸通常是在纳米量级，因而激子发光特性沿着气泡在纳米尺度上变化。由于光学衍射极限的限制，光学显微镜无法直接测量激子的发射特性的精细变化。过去人们曾用到扫描隧穿谱线（STS）对纳米锥基底上的单层硫化钼进行电子性质分析，虽然STS可以超过衍射极限，但不能在气泡结构上使用。而扫描近场显微镜等通常用来测量纳米尺度上光学性质的手段，由于微弱的光信号，无法对纳米尺度上的光谱分析做出准确测量，因而精确测量纳米尺度上气泡的激子发光及物理一直以来是个难题。与此相关的另外一个问题是如何将介电环境和应力对激子特性的影响解耦，也是理解激子物理和实现调控的重要前提之一。

　　创新研究

　　在刚发表的这篇ACS Nano的论文中，研究团队通过理论和实验相结合的方法，在纳米尺度上重构了六方氮化硼（hBN）上的单层二硫化物（WS2）气泡激子发光波长分布，并且将应力和介电环境的变化对气泡发光的影响区分开，首次在纳米尺度上观测到了气泡上激子发光的精细特性，结果显示当气泡与衬底间隔3纳米以上时，激子发光主要受到应力的影响而产生红移，气泡顶端产生最大的发光峰位红移量是用光学显微镜观测到的5倍之多，而在气泡边缘纳米尺度的区域内介电环境的变化对激子发光的影响大于应力作用，从而使得发光峰位蓝移。

　　此研究难点之一是在研究介电环境变化对发光波长的影响，需要制作完全平整的大面积单层硫化物，并利用退火技术，制作出许多具有不同间隔的样品，并统计不同间隔下样品发光情况。通常的理想情况下，不同样品之间的间隔差需在几个埃的量级，因此对材料的转移制作加工都提出了巨大的挑战。最终，团队成员克服困难，经过几十上百次的样品制作终于获得足够的合格样品，得到了不同间隔条件下，介电环境的变化对激子发光峰位的变化趋势，并结合应力模型，得到了最终的纳米尺度上的重构发光峰空间分布。该结果在激子发光物理的研究中具有重要意义，能够在纳米尺度上理解应力和介电环境对发光性能的影响，并能够为基于气泡等纳米结构的新型光电器件的研究提供思路。

　　同时，应变和介电工程被广泛应用在原子级厚度的TMDs材料上，提供了人为操控二维材料光电性质的方法，在量子光源、光伏器件和纳米激光等领域具有广泛的应用。该工作通过对结构进行纳米尺度下的分析，有助于应变和介电工程中的物理，材料科学和力学的进一步发展。

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