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88.7%能效!西安交通大学团队革新Li-CO2电池技术

来源:

中国科学报

  近日,西安交通大学化学学院科研成果《晶格压缩驱动的电子局域化与Ir-O耦合作用协同实现超低过电位Li-CO2电池》发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上,西安交通大学化学学院硕士生肖纪元为本文第一作者,西安交大化学学院教授丁书江和副教授杨国锐为通讯作者。西安交通大学化学学院为第一通讯单位。

  化石能源的持续消耗引发大气CO2浓度急剧攀升,进而加剧了温室效应、海洋酸化等连锁生态危机。为构建碳中和导向的清洁能源体系,亟需发展兼具碳固定与储能双重功能的前沿技术。锂-二氧化碳(Li-CO2)电池凭借其超高理论能量密度(1876 Wh kg-1)及CO2资源化利用特性,成为深海探测、地外基地等密闭高CO2环境的理想供能方案。

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示意图。西安交通大学供图

  团队深入研究表明,Li-CO2电池的电化学性能与放电产物的理化性质存在强关联性。当前体系存在三种典型反应路径:以Li2C2O4为最终产物的路径需特定催化剂诱导;而不论是以Li2CO3和CO为主要产物的路径还是以Li2CO3和C为主要产物的路径,都受限于Li2CO3的高化学稳定性。这种宽带隙绝缘体不仅直接抬高电化学反应的热力学势垒,其高结晶度的致密堆积特性更显著抑制CO2ER动力学。因此,如何通过催化剂设计实现Li2CO3的非晶/低晶化生长模式调控,成为破解CO2RR/CO2ER双路径动力学瓶颈的关键。

  为了解决这一问题,团队提出了电子局域化加速CO2RR,进而强化Ir-O耦合,诱导低结晶度Li2CO3产物从而优化CO2ER进程的晶格压缩策略,该策略使得Li-CO2电池实现了超低过电位(0.33 V)以及超高能量效率(~88.7%),并且在电池运行超过>1100小时后仍能维持3.3 V的稳定充电电位,这是迄今报道的最佳性能。

  通过使用一系列原位/非原位表征以及理论计算,团队揭示了晶格压缩导致配位环境变化,从而增强电子局域化效应,加速催化剂表面附近的Li+迁移,使其快速参与CO2RR过程,进而受到强化的Ir-O耦合作用调变Li2CO3分子的对称性,降低其低结晶度,最终促进其高效分解。

  该工作得到了国家自然科学基金、山东省重点研发计划和云南省新能源材料创新联合体项目的资助,论文的表征及测试得到了西安交通大学分析测试共享中心的支持。

  相关论文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202506635



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